今年以来，开云·电竞(中国)官方网站物理系青年教师杨柯分别以“FeS2 monolayer: A high-valence and high-𝑇C Ising ferromagnet”和“Understanding the Ising zigzag antiferromagnetism of FePS3 and FePSe3 monolayers”为题在《Physical Review B》期刊上发表了两项重要研究成果。上海理工大学为这两项研究成果的第一完成单位，上海理工大学开云·电竞(中国)官方网站杨柯老师分别为论文的共同第一作者和第一作者，复旦大学物理系吴骅教授为论文的通讯作者，研究工作得到了国家自然科学基金（项目编号：12104307、12174062、12241402）的资助。
自2017年发现二维铁磁体CrI3和Cr2Ge2Te6以来，二维磁性材料因其在量子器件和信息技术中的潜在应用前景而备受关注。根据Mermin-Wagner定理，二维材料要实现长程磁有序，必须具备磁各向异性。因此，研究团队着眼于寻找具有强单离子各向异性的过渡金属材料，以探索实现二维伊辛型磁性的可能性。
在第一项工作中，团队通过自旋轨道态分析、第一性原理计算以及重整化自旋波理论，提出单层FeS2可能是一种潜在的二维伊辛型铁磁材料，其含有异常高价态Fe4+离子，具有高达25 meV/Fe的强单离子各向异性。此外，研究还揭示了负电荷转移特性，这与异常高价态、Fe 3d与S 3p的强杂化以及材料的宽带隙密切相关，这些因素促进了单层FeS2中强铁磁超交换的形成。最后，研究通过重整化自旋波计算预测了单层FeS2的铁磁居里温度为261 K，并发现其在-5%的压应变下可提高至409 K。该项研究成果为探索具有简并轨道的高价态二维伊辛磁性材料奠定了重要基础。
（单层FeS2的铁磁居里温度）
在第二项工作中，研究团队通过密度泛函理论计算、晶体场理论分析、超交换模型分析以及并行蒙特卡罗模拟，详细研究了单层FePS3的自旋轨道态及其伊辛zigzag反铁磁性的来源。研究发现，单层FePS3中的高自旋Fe2+离子拥有较大的面外轨道矩和高达19.4 meV/Fe的强单离子各向异性，使得该材料表现出伊辛磁性。通过Wannier函数计算轨道间的跃迁参数，并结合超交换分析，发现该材料中存在强的第三近邻反铁磁耦合通道。蒙特卡罗模拟进一步预测单层FePS3的反铁磁Neel温度为119 K，与实验测得的118 K相符。此外，研究团队还预测单层FePSe3具有与单层FePS3相同的自旋轨道基态，且Neel温度更高，表明其可能是一种二维伊辛反铁磁材料，有待进一步实验验证。
（第三近邻反铁磁超交换通道示意图）
论文1链接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.109.014431
论文2链接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.110.024427