近日，开云·电竞(中国)官方网站凝聚态物理2021级硕士研究生方春尧在青年教师张强老师的指导下以第一作者在国际权威期刊《Nano Research》（IF：9.9，中科院大类1区）发表了题目为“Coordination Environments Build up and Tune a Superior Synergistic “Genome” toward Novel Trifunctional (TM-NxO4-x)@g-C16N3-H3: High-Throughput Inspection of Ultra-High Activity for Water Splitting and Oxygen Reduction Reactions”的研究论文。该论文以上海理工大学为唯一单位，青年教师张强为唯一通讯作者。
该论文将配体和配位环境的巨大可调性与丰富的金属基电催化剂相结合，为实现催化剂的高稳定性和高活性创造突破性机会。作为能源转换和能源储存技术的一个新兴领域，高活性金属基单原子催化剂（SAC）的开发在寻找贵金属催化剂的替代品以实现高效、稳定和低成本的析氢反应（HER），析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）方面具有重要意义。本文提出了一种新颖且稳定的多孔类石墨烯碳氮单层g-C16N5 (即N4@g-C16N3)，均匀分布的孔位和独特的氮原子配位使其成为单原子催化剂的天然基底。基于密度泛函理论（DFT）计算，本文系统地研究了(TM-N4)@g-C16N3对HER/OER/ORR的电催化活性，同时考虑了H负载和O配位的协同作用（(TM-NxO4-x)@g-C16N3-H3，x = 0~4）。同时，将“四步程序”筛选机制与第一性原理高通量计算相结合，发现分布在g-C16N3-H3上的（Rh-N4）和（Ir-N2O2-II）构型具有可以调节的中间体吸附强度，从而在216个候选催化剂中获得最佳的HER/OER/ORR性能，最低过电位分别为0.098V/0.3V/0.46V和0.06V/0.48V/0.45V。此外，还利用d带中心、晶体轨道Hamilton布居（COHP）和分子轨道揭示了OER/ORR的活性来源。特别地，Rh/Ir-d轨道与OH*中间体的O-p轨道杂化明显，使最初位于反键轨道的孤电子配对并填充成键轨道，从而使含氧中间体合适地吸附在(TM-NxO4-x)@g-C16N3-H3单层上。
三功能HER/OER/ORR
论文链接：https://www.sciopen.com/article/10.1007/s12274-023-6057-4